Саяси тұрғыдан, Салмонд Шотландияның тәуелсіздігі жақтастарының бірі болды, ол бұл мәселе бойынша референдум өткізуге бірнеше рет шақырды. Салмонд жаһандық жылыну мәселесі бойынша үгіт-насихат жүргізді және үкімет Шотландияны шығарындыларды азайту және жаңартылатын энергияны өндіру туралы заңнамаға міндеттеді. 2014 жылғы тәуелсіздік референдумынан кейінгі күн
Шотландияның көпшілігі Ұлыбританиядан тәуелсіздік алуды жоққа шығарған сайлауда Сэлмонд қарашада өтетін SNP ұлттық конференциясында SNP көшбасшысы ретінде қайта сайлануға ниетті еместігін және содан кейін бірінші министр лауазымынан кететінін мәлімдеді. Оның орнына SNP көшбасшысы ретінде оның орынбасары Никола Стерджен көшбасшылық сайлауда жалғыз үміткер болды. Ол 18 қарашада бірінші министр лауазымынан отставкаға кетті және келесі күні Стерджен оның орнын басты.